近日，山东农业大学资源与环境学院李成亮教授团队在Chemical Engineering Journal在线发表了题为“Degradation of perfluorooctanoic acid (PFOA) using multiphase Fenton-like technology by reduced graphene oxide aerogel (rGAs) combined with BDD electrooxidation”的研究论文。硕士研究生李银辉为该论文的第一作者，博士后刘娜博士和李成亮教授为该论文的共同通讯作者，山东农业大学为论文唯一完成单位。
图1. 图文摘要
全氟辛酸（PFOA）是一种广泛存在于水体环境中的新兴持久性有机污染物。环境中的PFOA很难被自然降解，可以稳定存在，并且通过生物蓄积的方式对人类和动物的健康构成威胁。在此背景下，PFOA废水处理的难题亟待解决。PFOA废水的传统修复手段包括吸附、混凝、生物处理等，这些处理方法在实际应用过程中往往无法从根本上破坏PFOA，反应条件苛刻，耗时长。
本研究采用电化学氧化（EO）耦合多相类芬顿体系对水溶液中的PFOA高效降解。EO选用具有高析氧电势、高电子传递能力和优异电化学稳定性的硼掺杂金刚石（BDD）作为阳极，BDD直接氧化PFOA使其失电子形成全氟烷基自由基，与阴极多相类芬顿反应生成的高活性羟基自由基（⋅OH）迅速反应形成不稳定中间体，进一步分解至PFOA完全矿化。
图2. 自由基猝灭试验与全氟辛酸电降解为短链全氟化合物浓度变化
还原性氧化石墨烯气凝胶（rGAs）作为一种新型纳米材料，具有比表面积高的多孔结构，丰富的反应活性位点和优异的电化学性能。本研究制备的负载金属纳米催化剂的rGAs（Fe3O4-rGA和Cu-rGA）可作为理想的阴极材料实现阴极多相类芬顿反应，促进⋅OH形成，加速PFOA降解。在以BDD为阳极，Fe3O4-rGA和Cu-rGA为阴极的体系下降解PFOA，快速有效提高了PFOA的降解效率，比使用商业石墨阴极的去除率高16.7%和17.5%，并通过猝灭试验证明了⋅OH在PFOA降解过程的重要作用，结合降解中间产物PFCAs（C4-C7）的含量测定对该体系中PFOA的降解机理做出了合理的解释。
李成亮教授团队长期从事环境中新兴持久性有机污染物相关的研究，在新兴污染物治理中取得了系列成果。本研究采用微泡模板法制备的Fe3O4-rGA和Cu-rGA为电化学氧化工艺提供了一种绿色、新颖的电极材料选择，提出的阳极氧化和阴极多相类芬顿协同技术可高效降解水体中PFOA，在水环境中新兴污染物治理方面具有广阔的应用前景。
图3. 改性氧化石墨烯气凝胶多次电降解前后微观形貌稳定性及PFOA去除率变化
该研究得到了山东省博士后创新项目专项基金的资助。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.147443
编 辑：万 千
审 核：贾 波
